高氧分壓工況中，人工光合CO2烴化過程受氧鈍化致催化劑失活與C2偶聯基元步速率控制的雙重束縛。本研究采用氧介導的動態界面重構策略，成功構筑具有自適應耐氧特性的Ru0.6Cu1(Cu0–Cu1+)/CeO2催化劑。其核心創新在于將單原子Ru精準錨定于CeO2晶格位點，形成獨特的三角棱柱配位構型，有效促進質子耦合電子轉移過程，從而顯著加速H2O解離動力學效率。此外，強光熱耦合效應驅動O2在Ru/Cu合金簇內部誘發Cu0–Cu+電荷梯度界面的動態自組裝。這種自適應界面不僅優化關鍵中間體*CHOCO的吸附行為，更重構了C–C偶聯路徑。借助原位光譜與電子結構分析證實界面電荷的級聯轉移與幾何位點的協同作用，從熱力學上實現了產物選擇性由C1向C2化合物的根本性轉變。在聚集太陽能輻照下，該催化劑展現出優異性能：C2H4產率高達549 ± 20 μmol·g–1，選擇性達74.3%，太陽能至化學能（STC）轉化效率達0.5%。該研究揭示的動態界面調控機制，為實現復雜反應網絡中精準的碳鏈定向合成提供新思路。
背景介紹
富氧環境中高效碳轉化作為人工光合作用實際應用的核心瓶頸，其本質在于太陽能至化學能轉換的級聯能量耗損。當前主流的聚光策略雖借助瞬態高溫與高光子通量提升能量效率，卻因急劇加速水裂解而導致副產物O2爆發式積累與氧分壓快速攀升，形成“光強增強 ? 環境氧毒化”的負反饋耦合循環。該過程通過熱力學（急劇增強的氧還原反應競爭關鍵電子）與動力學（催化劑表面O2吸附飽和阻礙CO2化學吸附）雙重路徑，嚴重抑制CO2還原反應，致使富氧碳轉化效率遠低于厭氧環境（驟降2個數量級以上）。傳統被動“抗氧”策略在劇烈變動的系統氧分壓下已然失效。突破桎梏亟需構筑本征耐氧且能主動利用O2觸發界面重構的動態催化體系，以實現C=O鍵活化與吸附競爭的時空解耦。基于此，本研究創新性提出“O?介導動態界面重構”機制，設計并構筑Ru0.6Cu1(Cu0–Cu1+)/CeO2催化劑。實驗結果取得突破：在富氧條件下，將乙烯選擇性從基準的0%大幅提升至74.3%。該研究為解決富氧環境中高效碳鏈精準合成難題提供動態催化界面設計方法。
本文亮點
1. 突破傳統耐氧桎梏：原創“氧介導-動態界面重構”策略
成功構筑耐氧自適應催化劑Ru0.6Cu1(Cu0–Cu1+)/CeO2，巧妙利用高氧分壓環境誘導形成Cu0–Cu+電荷梯度界面，破除催化失活與C2耦合速率限制的雙重枷鎖。
2. 優異性能：太陽能驅動高選擇性C2H4合成
聚光輻照條件下實現C2H4產率549 ± 20 μmol·g–1、選擇性74.3%，STC轉化效率0.5%（較非聚集太陽能輻照條件提升25倍），為人工光合CO2烴化取得重要進展。
3.機制深度解析：光熱效應耦合-界面電荷協同驅動碳鏈增長
首揭“強光熱耦合效應 → O2富集 → 動態界面重構”的級聯效應，通過理論計算和原位光譜證實界面電荷級聯轉移與幾何位點協同作用，熱力學實現C1 → C2產物根本性跨越，開辟碳鏈定向合成新途徑。
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