近日,南京大學丁夢寧課題組和胡茜茜課題組合作,通過對表面微動力學路徑的精準合理設計,設計了一種異質雙原子位點催化劑,實現了高效高穩定性的硝基芳烴電還原制芳基胺。該工作發表在JACS期刊上,化學化工學院2022級直博生冉攀,博士后衛奮飛為該工作的共同第一作者。
芳香胺廣泛用于制藥、染料、樹脂和化學中間體的生產,是世界上消費量最大的化學品之一,例如苯胺的生產量在2023年約為785萬噸,且預計到2031年,苯胺衍生物的全球市場將達到110億美元。當前芳香胺的工業制造主要來自硝基芳烴直接或間接催化化學還原進行生產。傳統的化學還原方法使用金屬作為還原劑(如鐵、鋅或錫),但面臨著高成本和嚴重的污染問題,熱催化氫化則使用強還原劑(如N2H4、NaBH4、CO或H2),反應在高溫高壓下進行,導致能效高、二氧化碳排放且可能引發氫氣爆炸。因此,迫切需要基于可再生能源的更環保、更高效、更安全的綠色制造策略用于芳香胺可持續制造,其中通過電催化選擇性還原硝基芳烴生產芳香胺,是具有巨大的實際應用和經濟潛力的策略。其獨特的優勢包括溫和的反應條件且利用水作為綠色/安全的氫源。盡管大量研究使得催化劑性能有所進展,但其工業應用仍受限,原因在于催化劑穩定性差(<200小時)、反應速率低(電流密度<100 mA·cm-2)、反應條件的耐受性差(電位和/或pH的操作范圍狹窄)以及底物適應性差(對進一步生產藥物分子不利)等問題。
為解決上述問題問題,南京大學丁夢寧課題組和胡茜茜課題組合作,通過對表面微動力學路徑的精準合理設計,設計了一種異質雙原子位點催化劑,實現了高效高穩定性的硝基芳烴電還原制芳基胺。該工作發表在JACS期刊上,題為《Efficient, Versatile, and Durable Electrocatalytic Nitroaromatic-to-Arylamine Reduction via Heteroatom-Site Hydrogen-Atom Transfer》。化學化工學院2022級直博生冉攀,博士后衛奮飛為該工作的共同第一作者。
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